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최근 Joule 저널에 발표된 논문에서 Ung Lee와 동료들은 이산화탄소를 수소화하여 포름산을 생산하는 파일럿 플랜트에 대한 연구 결과를 보고했습니다(K. Kim 외, Joule 003;2024). 이 연구는 제조 공정의 여러 핵심 요소를 최적화하는 방법을 제시합니다. 반응기 수준에서 촉매 효율, 형태, 수용성, 열 안정성, 대규모 자원 가용성과 같은 주요 촉매 특성을 고려하면 필요한 원료량을 줄이면서 반응기 성능을 향상시킬 수 있습니다. 본 연구에서는 혼합 공유 결합 트리아진 비피리딜-테레프탈로니트릴 프레임워크(Ru/bpyTNCTF)에 담지된 루테늄(Ru) 촉매를 사용했습니다. 연구팀은 효율적인 CO2 포집 및 전환을 위해 적합한 아민 쌍의 선택을 최적화했습니다. CO2를 포집하고 수소화 반응을 촉진하여 포름산염을 생성하는 반응성 아민으로는 N-메틸피롤리딘(NMPI)을, 반응성 아민으로는 N-부틸-N-이미다졸(NBIM)을 선택했습니다. 아민을 분리한 후, 트랜스 부가물 형성을 통해 생성된 포름산염을 추가로 분리하여 포름산(FA)을 생산할 수 있었습니다. 또한, CO2 전환율을 극대화하기 위해 온도, 압력, H2/CO2 비율 측면에서 반응기 작동 조건을 개선했습니다. 공정 설계 측면에서는 트리클링 베드 반응기와 3개의 연속 증류탑으로 구성된 장치를 개발했습니다. 첫 번째 증류탑에서는 잔류 중탄산염을 증류 제거하고, 두 번째 증류탑에서는 트랜스 부가물 형성을 통해 NBIM을 제조하며, 세 번째 증류탑에서는 FA를 얻습니다. 원자로와 탑의 재질 ​​선정 또한 신중하게 고려되었으며, 대부분의 부품에는 스테인리스강(SUS316L)이, 세 번째 탑에는 상용 지르코늄 기반 재질(Zr702)이 선택되었습니다. 이는 연료봉 부식에 대한 저항성이 뛰어나 원자로 부식을 줄이고 비용 또한 비교적 저렴하기 때문입니다.
저자들은 이상적인 원료 선정, 살수층 반응기 및 3개의 연속 증류탑 설계, 부식을 줄이기 위한 탑 본체 및 내부 충전재 재료의 신중한 선택, 반응기 작동 조건의 미세 조정 등 생산 공정을 세심하게 최적화한 결과, 일일 10kg의 연료봉 생산 능력을 갖춘 파일럿 플랜트를 구축하고 100시간 이상 안정적인 운전을 유지할 수 있음을 입증했습니다. 면밀한 타당성 및 수명주기 분석을 통해, 이 파일럿 플랜트는 기존 연료봉 생산 공정에 비해 비용을 37% 절감하고 지구 온난화 잠재력을 42% 감소시키는 것으로 나타났습니다. 또한, 공정의 전체 효율은 21%에 달하며, 에너지 효율은 수소 연료전지 자동차와 유사한 수준입니다.
Qiao, M. 수소화 이산화탄소로부터 포름산의 시범 생산. Nature Chemical Engineering 1, 205 (2024). https://doi.org/10.1038/s44286-024-00044-2