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기후 변화는 전 지구적인 환경 문제입니다. 기후 변화의 주요 원인은 화석 연료의 과도한 연소입니다. 화석 연료는 지구 온난화에 기여하는 온실가스인 이산화탄소(CO2)를 배출합니다. 이러한 점을 고려하여 전 세계 정부는 탄소 배출량을 제한하기 위한 정책을 개발하고 있습니다. 그러나 단순히 탄소 배출량을 줄이는 것만으로는 충분하지 않을 수 있습니다. 이산화탄소 배출량 또한 통제해야 합니다.
이와 관련하여 과학자들은 이산화탄소를 메탄올이나 포름산(HCOOH)과 같은 고부가가치 화합물로 화학적으로 전환하는 방안을 제안하고 있습니다. 포름산을 생산하기 위해서는 양성자 1개와 전자 2개에 해당하는 수소화 이온(H-)의 공급원이 필요합니다. 예를 들어, 니코틴아미드 아데닌 디뉴클레오티드(NAD+/NADH)의 산화-환원 쌍은 생물 시스템에서 수소화 이온(H-)을 생성하고 저장하는 역할을 합니다.
이러한 배경 속에서 일본 리쓰메이칸 대학의 타미아키 히토시 교수 연구팀은 루테늄 유사 NAD+/NADH 복합체를 이용하여 이산화탄소를 중탄산(HCOOH)으로 환원하는 새로운 화학적 방법을 개발했습니다. 연구 결과는 2023년 1월 13일 학술지 ChemSusChem에 발표되었습니다.
타미아키 교수는 자신의 연구 동기에 대해 다음과 같이 설명했습니다. "최근 NAD+ 모델을 갖는 루테늄 착물인 [Ru(bpy)2(pbn)](PF6)2가 광화학적 2전자 환원을 겪는다는 사실이 밝혀졌습니다. 이 착물은 아세토니트릴(CH3CN) 용매에서 트리에탄올아민 존재 하에 가시광선을 조사하면 상응하는 NADH형 착물인 [Ru(bpy)2(pbnHH)](PF6)2를 생성합니다."
또한, [Ru(bpy)2(pbnHH)]2+ 용액에 CO2를 주입하면 [Ru(bpy)2(pbn)]2+가 재생되고 포름산 이온(HCOO-)이 생성됩니다. 그러나 생성 속도가 매우 느립니다. 따라서 H-를 CO2로 전환하기 위해서는 개선된 촉매 시스템이 필요합니다.
따라서 연구자들은 이산화탄소 배출량을 줄이는 데 도움이 되는 다양한 시약과 반응 조건을 조사해 왔다. 이러한 실험을 바탕으로, 그들은 1,3-디메틸-2-페닐-2,3-디하이드로-1H-벤조[d]이미다졸(BIH) 존재 하에서 산화환원 쌍 [Ru(bpy)2(pbn)]2+/[Ru(bpy)2(pbnHH)]2+의 광유도 2전자 환원 반응을 제안했다. 또한, 트리에탄올아민 대신 CH3CN 용매에 물(H2O)을 사용하면 수율이 더욱 향상되었다.

또한 연구진은 핵자기 공명, 순환 전압전류법, UV-가시광선 분광법과 같은 기술을 사용하여 잠재적인 반응 메커니즘을 조사했습니다. 이를 바탕으로 다음과 같은 가설을 세웠습니다. 먼저, [Ru(bpy)2(pbn)]2+의 광여기 시 자유 라디칼 [RuIII(bpy)2(pbn•-)]2+*가 생성되고, 이는 다음과 같은 환원 반응을 거칩니다: BIH → [RuII(bpy)2(pbn•-)]2+ 및 BIH•+. 그 후, H2O가 루테늄 착물을 양성자화하여 [Ru(bpy)2(pbnH•)]2+ 및 BI•를 생성합니다. 생성된 물질은 불균등화 반응을 통해 [Ru(bpy)2(pbnHH)]2+를 생성하고 다시 [Ru(bpy)2(pbn)]2+로 돌아갑니다. 전자는 BI•에 의해 환원되어 [Ru(bpy)(bpy•−)(pbnHH)]+를 생성합니다. 이 복합체는 H-를 CO2로 전환하고 HCOO-와 포름산을 생성하는 활성 촉매입니다.
연구진은 제안된 반응의 전환율(촉매 1몰당 이산화탄소 몰수가 전환되는 비율)이 63으로 높다는 것을 보여주었습니다.
연구진들은 이러한 발견에 고무되어 있으며, 햇빛을 화학 에너지로 변환하여 새로운 재생 가능한 물질을 생산하는 새로운 방법을 개발하기를 기대하고 있습니다.
“저희 방법은 지구상의 이산화탄소 총량을 줄이고 탄소 순환을 유지하는 데 도움이 될 것입니다. 따라서 미래의 지구 온난화를 완화할 수 있습니다.”라고 타미아키 교수는 덧붙였습니다. “또한, 새로운 유기 수소화물 수송 기술은 매우 귀중한 화합물을 제공해 줄 것입니다.”
추가 정보: Yusuke Kinoshita et al., NAD+/NADH 산화환원 쌍의 모델로서 루테늄 복합체를 매개로 한 광유도 유기 수소화물의 CO2로의 전달**, ChemSusChem (2023). DOI: 10.1002/cssc.202300032

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