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경제 활동으로 인한 고탄소 연료 수요 증가로 대기 중 이산화탄소(CO2) 농도가 상승했습니다. 이산화탄소 배출량을 줄이기 위한 노력이 계속되더라도 이미 대기 중에 존재하는 이산화탄소의 유해한 영향을 되돌리기에는 역부족입니다.
과학자들은 대기 중에 이미 존재하는 이산화탄소를 포름산(HCOOH)이나 메탄올과 같은 유용한 분자로 전환하는 창의적인 방법을 개발해 왔습니다. 가시광선을 이용한 이산화탄소의 광촉매 환원은 이러한 전환에 흔히 사용되는 방법입니다.
도쿄 공업대학의 마에다 가즈히코 교수가 이끄는 과학자 팀이 중요한 진전을 이루었으며, 그 결과를 2023년 5월 8일자 국제 학술지 "Angewandte Chemie"에 발표했습니다.
연구팀은 이산화탄소의 선택적 광환원을 가능하게 하는 주석 기반 금속유기골격체(MOF)를 개발했습니다. 연구진은 화학식 [SnII2(H3ttc)2.MeOH]n (H3ttc: 트리티오시아누르산, MeOH: 메탄올)을 갖는 새로운 주석(Sn) 기반 MOF를 만들었습니다.
대부분의 고효율 가시광선 기반 CO2 광촉매는 희귀한 귀금속을 주성분으로 사용합니다. 더욱이, 다수의 금속으로 구성된 단일 분자 단위에 광 흡수 기능과 촉매 기능을 통합하는 것은 오랫동안 해결해야 할 과제였습니다. 따라서 주석(Sn)은 이러한 두 가지 문제를 모두 해결할 수 있는 이상적인 후보 물질입니다.
MOF는 금속 및 유기 재료에 가장 적합한 소재이며, 기존의 희토류 광촉매를 대체할 수 있는 더욱 친환경적인 대안으로 연구되고 있습니다.
주석(Sn)은 광촉매 과정에서 촉매 및 소거제 역할을 할 수 있기 때문에 MOF 기반 광촉매의 유망한 소재입니다. 납, 철, 지르코늄 기반 MOF는 광범위하게 연구되었지만, 주석 기반 MOF에 대해서는 알려진 바가 거의 없습니다.
H3ttc, MeOH 및 염화주석을 출발 물질로 사용하여 주석 기반 MOF KGF-10을 제조했으며, 연구진은 1,3-디메틸-2-페닐-2,3-디하이드로-1H-벤조[d]이미다졸을 전자 공여체 및 수소 공급원으로 사용하기로 결정했습니다.
이렇게 얻어진 KGF-10은 다양한 분석 과정을 거쳤습니다. 그 결과, 이 물질은 2.5 eV의 밴드갭을 가지고 있으며, 가시광선을 흡수하고, 적당한 이산화탄소 흡착 능력을 지닌 것으로 나타났습니다.
과학자들은 이 새로운 물질의 물리적, 화학적 특성을 이해한 후, 이를 이용하여 가시광선 존재 하에서 이산화탄소 환원 반응을 촉매화했습니다. 그 결과, KGF-10은 추가적인 광감응제나 촉매 없이도 최대 99%의 효율로 이산화탄소를 포름산(HCOO–)으로 효율적이고 선택적으로 전환할 수 있음을 발견했습니다.
또한, 400nm 파장에서 9.8%라는 기록적인 높은 겉보기 양자 수율(반응에 관여하는 전자 수와 입사 광자 총 수의 비율)을 나타냈다. 더욱이, 반응 전반에 걸쳐 수행된 구조 분석 결과 KGF-10은 광촉매 환원을 촉진하는 구조적 변화를 겪었음을 보여주었다.
본 연구는 이산화탄소를 포름산염으로 전환하는 반응을 가속화하는 고효율 단일 성분, 귀금속 무함유 주석 기반 광촉매인 KGF-10을 최초로 제시합니다. 연구팀이 발견한 KGF-10의 놀라운 특성은 태양 에너지를 이용한 이산화탄소 배출량 감축과 같은 공정에서 광촉매로 활용될 수 있는 새로운 가능성을 열어줍니다.
마에다 교수는 다음과 같이 결론을 내렸습니다. "우리의 연구 결과는 MOF가 무독성, 저비용, 풍부한 지구 자원의 금속을 사용하여 분자 금속 착물을 이용한 기존 방식으로는 달성할 수 없는 우수한 광촉매 기능을 구현하는 플랫폼 역할을 할 수 있음을 시사합니다."
Kamakura Y et al (2023) 주석(II) 기반 금속-유기 골격은 가시광선 하에서 이산화탄소를 효율적이고 선택적으로 환원시켜 생성물을 생성할 수 있습니다. 응용화학, 국제판. doi:10.1002/ani.202305923
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